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在(111)金箔上外延生长厘米级别单晶单层MoS2薄膜
发表时间:2020-04-15  点击:337

(111)金箔上外延生长厘米级别单晶单层MoS2薄膜

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一、研究背景

二维半导体过渡金属双卤化物(TMDs)已经成为下一代纳米电子学和光电子学中具有吸引力的平台,可以将器件尺寸减小到10纳米尺度。 为了实现这一目标,晶片级的高结晶度单晶TMDs的可控合成一直是人们不断追求的目标。然而,以往在绝缘衬底(如云母和蓝宝石)上外延生长TMD薄膜的努力未能消除反平行畴和双晶边界的演化,导致多晶薄膜的形成。在此,大发888网页版手机版登陆报告了通过熔化和再分解商用金薄膜获得的晶片规模的单晶MoS2单分子层薄膜,单晶MoS2薄膜在(111)薄膜上的外延生长。利用原子-厘米尺度表征技术,综合论证了MoS2区域的单向对准和无缝拼接。利用现场扫描穿隧显微镜特征结合模拟计算,结果显示二硫化钼单层的成核是居多沿着金(111)薄膜台阶,导致高度取向生长的二硫化钼沿着(110)步骤边缘。因此,这项工作朝着MoS2单分子层的实际应用和大规模集成二维电子器件迈出了重要的一步。


二、工作简介

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1.晶片级均匀单层MoS2单晶在Au(111)上的APCVD生长。(a)生长过程示意图;(b-c) 在Au(111)/W薄膜上生长MoS2的照片和扫描电子显微镜照片;(d)薄膜拉曼光谱;(e)代表性的μ-LEED图案,说明均匀的单晶MoS2薄膜;(f)转移到SiO2/Si衬底的MoS2薄膜。

相比之下,多形核方法依赖于网格化的衬底,这使得外延TMD域可以在相同的方向生长,然后合并成类似于单晶的薄膜,它允许基片上多个成核位点的演化,因此TMD单晶薄膜可以扩展到所需的尺寸。因此,关键问题就变成了如何归纳各个域的一致方向。为了生长单晶TMDS薄膜,在诸如云母和蓝宝石等外延衬底上生长大面积TMD薄膜的研究已经开展了各种各样的研究,然而,六次对称的这种基材已被发现与三重对称的TMD材料不相容,通常导致反平行领域(0和60°方向)的演变和不可避免的孪生边界。晶界有缺陷的多晶薄膜通常是在合并过程中形成的。这种镜像双晶边界表现出金属特性,并作为传导通道,阻碍了相关器件的电学和光学特性。因此,控制晶界取向和抑制晶界形成是生长过程中的关键问题TMD单晶的。

 

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2.通过熔化和再分解金箔而获得的单晶,近晶金(111)表面。

本实验以Au(111)单晶为生长模板,在W箔上熔解再结晶得到工业金箔。MoO3S为前驱体,采用APCVD法合成了MoS2单分子层薄膜。

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3.单晶MoS2膜在Au(111)上的原位STM表征。(a)大面积STM图像(VTip =-0.042 V, ITip = 3.23nA)显示在Au(111)上有一个连续的MoS2单层;(f)统计分布(底板)的扭转角和二硫化钼晶格之间的波纹模式,高度象征外延生长行为(顶面板)。插图:摩尔条纹的模拟晶格不匹配引起的二硫化钼和金(111)。箭头指示的方向二硫化钼晶格(蓝色)和摩尔条纹模式(红色)。

 

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4.MoS2/Au(111)台阶诱导生长内在机理的实验结果和理论计算。

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5.S/Mo比对MoS2成核取向和全膜结晶度的影响。

 

三、总结与展望

综上所述,本工作报告了在Au(111)衬底上成功合成晶片尺寸的单晶MoS2单分子层薄膜。通过实验研究和DFT计算相结合,提出了Au(111)的阶梯边缘来诱导MoS2单层区域的单向成核、生长以及随后的单晶化。结合过程中,由于晶格定向和晶格匹配诱导的外延生长行为,可以无缝地缝合对齐的畴。这种取向控制策略有望应用于其它TMD材料在单晶金属或绝缘材料上的生长衬底。本研究为单晶MoS2单分子层的晶片级合成提供了可能,并为其在高性能纳米电子领域的实际应用提供了一定的参考。

四、文献信息

文献名称:Epitaxial Growth of Centimeter-Scale SingleCrystal MoS2 Monolayer on Au(111)

文献链接:https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c01478 


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